

成为要害应战。现有吸附资料难以统筹高吸附容量与活性位点利用率——液态吸附剂因气体分子扩散限制,活性位点利用率缺乏1%;固态多孔资料(如COFs、MOFs)虽利用率高,却受限于孔体积饱满导致的低吸附容量(约327 mg/g)。开发兼具气体浸透性、快速动力学和超高容量的新资料火烧眉毛。
江苏大学魏巍副研讨员、中国科学院姑苏纳米所张学同研讨员、盛智芝副研讨员团队立异提出“Kevlar气凝胶纳米限域液体纤维(KANLFs)”,经过旋转喷发纺丝技能将碘反响性液体TEPA封装于带状Kevlar气凝胶纤维的纳米孔道内(图1)。该规划构成级联微反响器结构,完成6837 mg/g的创纪录碘吸附容量(60°C下),液体利用率达56.7%,远超传统液体吸附剂(1%)。资料成功集成至商用3M防毒面具滤芯,在75°C下净化因子(DF值)高达3025,满意美国核废气处理规范,为核能安全供给颠覆性解决方案。
图1 Kevlar气凝胶纳米限域液体纤维构建及碘捕获机制示意图 a) 经过旋转喷发纺丝结合旋转凝结浴制备带状气凝胶纤维的流程; b) KANLFs规划:将TEPA功用液限域于单根纤维内,保存纤维间气体通道; c) KANLF过滤器捕获气态碘,完成高吸附剂利用率、高容量和快速动力学。
研讨团队选用改进的旋转喷发纺丝工艺(图2a):将Kevlar纳米纤维(KNF)涣散体高速喷发至旋转凝结浴中,动态气液界面效果力使射流变形为带状凝胶纤维(图2b)。经冷冻干燥后,取得宽度60–80 μm、厚度12–16 μm的带状气凝胶纤维(图2d–h),比传统湿法纺丝纤维尺度减小76–88%。其介孔结构(孔径15–25 nm)和256 m²/g比表面积(图2f)为液体限域奠定根底。
图2 带状气凝胶纤维的制备与表征 a) 旋转喷发纺丝进程中凝胶纤维的实时图画; b) 纺丝进程受力剖析(上)及冷冻干燥后纤维形状(下); c) 纺丝可行性参数图(转速与浓度联系); d) 凝胶纤维与气凝胶纤维的形状比照; e) 气凝胶纤维SEM及元素散布图; f) N₂吸脱附曲线; g,h) 气凝胶纤维宽度与厚度散布核算; i) 纤维簇微观形状操控(圆形/方形滤膜及字母形状)。
经过毛细效果将TEPA液体限域于单根纤维内(图3a),气流辅佐去除纤维间残留液,保存气体浸透通道。原子力显微镜(AFM)证明纤维标明发生均一超薄液体层(均匀厚度17.8 nm),固液界面粘附力达2.3 nN(图3e–g)。分子动力学模仿提醒Kevlar分子(PPTA)与TEPA主要是经过范德华力结合,界面能达0.124 eV/nm²(图3h),赋予资料500°C内热稳定性(图3i)。
图3 KANLFs中气凝胶纤维与功用液相互效果 a) KANLFs制备流程; b) 气凝胶纤维介孔内TEPA负载量曲线; c) 光学显微镜下TEPA滋润纤维的实时观测; d) TEPA负载前后的FTIR光谱; e,f) 饱满(e)与气流处理非饱满(f)KANLFs的AFM描摹; g) 非饱满KANLFs的AFM力曲线(显现液体厚度与粘附力); h) Kevlar分子(PPTA)与TEPA的界面能核算; i) 不同TEPA含量KANLFs的热重曲线。
静态吸附试验显现(图4a–c),90 wt% TEPA负载量的KANLFs在60°C完成最优功能(6837 mg/g),动力学模型提醒其80%饱满容量的均匀吸附速率(K₈₀%)达443.2 mg/g/h。XPS与拉曼光谱证明碘捕获机制:TEPA中心仲胺优先结合I₂构成I₃⁻(结合能–21.55 kcal/mol),进一步聚组成I₅⁻(图4f–g)。资料透气性测验标明(图4h),三层KANLF滤芯压降低于2 kPa,满意穿戴设备要求;在5% CO₂共存环境下仍坚持碘吸附优势(图4i)。
图4 KANLFs碘捕获功能与表征 a) 不同TEPA含量KANLFs的碘吸附容量; b) 不一样的温度下吸附容量比照; c) 不同负载量KANLFs的吸附动力学曲线; d) 吸附前后的FTIR光谱; e) 拉曼光谱(与固态碘比照); f) 吸附10小时后XPS谱; g) TEPA中胺基与I₂/I₃⁻的DFT结合能核算; h) 气流处理前后资料透气性; i) I₂/CO₂竞赛吸附试验。
动态穿透试验证明(图5c),KANLFs在75°C、602 ppm碘浓度气流中保持1320分钟才穿透,DF值达3025。比照商用5% KI浸渍活性炭(图5f),其吸附容量提高2.3倍。规模化验证中(图5e),KANLFs被制成3M滤芯组件,碘捕获后出现显着褐变,直观显现高效吸附。该资料在容量、速率和利用率三维目标上逾越现有先进资料(图5g–i),为核废料办理、空气净化和应急呼应供给工业化途径。
图5 KANLFs脱附功能、动态吸附及比照 a) 碘脱附与收回机制示意图; b) 不一样的温度下脱附功率; c) 连续流穿透曲线; d) 不同吸附剂利用率与容量比照(1–9为文献资料); e) 3M滤芯集成(i–ii)及碘捕获可视化(iii–v); f) 3M滤芯中KANLFs与商用活性炭功能比照; g) 与先进资料的容量比照; h) 容量与吸附速率归纳点评; i) 与传统工业吸附剂功能比照。
本研讨创始了“固液协同限域”新范式,经过纳米级液体微区化一起激活液相反响活性与固相稳定性。KANLFs的成功研制不只推进核能可持续发展,其级联微反响器规划理念可拓宽至CO₂捕集、有毒气体过滤等范畴,为多相界面反响资料规划指明方向。
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